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Síntesis de hidrocarburos por acoplamiento oxidativo de metano. Utilización de reactores de membrana

Coronas Ceresuela, Joaquín
Santamaría Ramiro, J. M. (Director/a de la tesis) ; Menéndez Sastre, Miguel Alejandro (Codirector/a de la tesis)

Universidad de Zaragoza, 1995

ISBN: 978-84-691-7185-1

Resumen: El uso de tecnicas sol-gel y de tecnicas de impregnacion ha conducido al desarrollo, mediante la modificacion de tubos de alumina, de una membrana ceramica apta para la reaccion de acoplacimiento oxidativo de metano (A.O.M.). Para medir esta actividad se realizaron experimentos en blanco. A partir de una extensa revision bibliografica se seleccionaron tres grupos de catalizadores, cuyos resultados correspondian a los mejores obtenidos en otros laboratorios usando reactores convencionales de lecho fijo. Estos catalizadores fueron probados en experimentos con reactores convencionales y con reactores de membrana. De entre todos ellos se eligion el Li/Mgo. Utilizando el catalizador Li/Mgo se estudio la influencia de las condiciones de operacion y de la configuracion del reactor de membrana. Se ha comprado ademas el funcionamiento del reactor de membrana y del reactor convencional. Se ha modificado el diseño basico del reactor de membrana hasta obtener reactores mas eficaces: reactores mixtos donde una parte de la pared es porosa y la otra impermeable y reactores de membrana con permeacion diferenciada a lo largo de su longitud. Tambien se ha explorado la posibilidad de utilizar diluyentes inertes (N2 y He) y activos (Co2 y H2o) a fin de mejorar los resultados del reactor de membrana en la reaccion de A.O.M. Con Li/Mgo. Se ha modelado la reaccion de A.O.M. En un reactor de membrana ceramica porosa. Para finalizar, se ha explorado la utilidad del reactor de membrana en otras aplicaciones mas alla del proceso de A.O.M.:(1) Utilizacion del reactor de membrana como un reactor intrinsecamente mas seguro, (2) utilizacion del reactor de memebrana en la deshidrogenacion oxidativa de etano, y (3) utilizacion del reactor de membrana en la produccion de gas de sintesis a partir de metano. A new reactor concept was presented for methane oxidative coupling. It consisted of a microfiltration ceramic membrane which had been modified to be used as an oxygen distributor for methane oxidative coupling in a fixed-bed catalytic reactor using Li/MgO as catalyst. In this work, the reactor developed has been tested under reaction conditions. The main operating variables such as the methane to oxygen ratio, residence time and reactor configuration have been investigated, and the performance of the membrane reactor presented in this work has been compared to that obtained in a conventional quartz reactor with cofeeding of methane and oxygen. The results show that the use of a porous ceramic membrane to effect the oxygen distribution can significantly improve the selectivity obtained at a given methane conversion. The membrane reactor concept was also applied for the oxidative dehydrogenation of ethane with Li/MgO and to the synthesis gas using a two-zone fixed bed of a Ni/Al2O3 catalyst inside a modified ceramic membrane. Finally, The porous-wall ceramic membrane reactor can be considered a new type of contacting device presenting significant advantages from the safety point of view. Some of these are discussed in this paper, and experimental results are presented which show that the reactor can be operated in a safer and more easily controllable way than a conventional fixed-bed reactor.