Álvarez Manuel, Laura
Alegre Gresa, Cintia (dir.) ; Lázaro Elorri, María Jesús (dir.)
Universidad de Zaragoza,
2024
Resumen: Durante esta tesis doctoral, se ha investigado la actividad y la durabilidad de catalizadores basados en materiales no críticos, para la reacción de reducción de oxígeno (ORR) de pilas de combustible. Con el objetivo de eliminar los metales del grupo del Pt de su formulación se han investigado numerosos materiales, siendo los catalizadores basados en hierro atómicamente disperso coordinado con nitrógeno y carbono (Fe-N-C), los más activos para la reacción de reducción de oxígeno (ORR), la reacción limitante en las PEMFCs. Sin embargo, la estabilidad y durabilidad a largo plazo de los catalizadores de Fe-N-C en PEMFC siguen siendo un verdadero desafío.
El método más empleado en la síntesis de catalizadores Fe-N-C se basa en utilizar plantillas de sacrificio, sin embargo, su escalado conlleva riesgos ambientales de alto coste. En este trabajo se han utilizado como matrices de carbono xerogeles de carbono (CXG) que han sido dopados con nitrógeno y hierro mediante diferentes métodos. Las matrices carbonosas deben tener tanto microporos (para alojar los sitios activos Fe-N) como meso y macroporos (para facilitar el transporte de masa). En esta tesis doctoral, hemos modificado la estructura porosa de los CXG mediante modificaciones en la síntesis y mediante metodos de activación para estudiar como afecta a la actividad de los catalizadores Fe-N-C frente a la ORR, obteniendose materiales de carbono con una elevada área superficial. Además de las características de la matriz carbonosa, el trabajo desarrollado se centra en el estudio del sitio activo responsable de catalizar la ORR. Para ello se han usado números métodos de dopado utilizando siempre urea y acetado de hierro como precursores de nitrógeno y de hierro, respectivamente.
La actividad y la durabilidad de estos catalizadores se ha medido tanto en una celda de tres electrodos mediante un electrodo de disco rotatorio (RDE), como en una pila de combustible de una sola celda. Tanto los materiales de carbono como los catalizadores Fe-N-C se han caracterizado fisicoquímicamente por diversas técnicas: Fisisorción de N2 y de CO2, Porosimetria de Hg, Picnometría de He, Espectroscopia Fotoelectrónica de Rayos X (XRD), Espectroscopía de Emisión Óptica con Acoplamiento de Plasma Inductivo (ICP-OES), Análisis Elemental, Difracción de Rayos X (XPS), Microscopía Electrónica de Barrido (SEM) y Microscopía Electrónica de Transmisión (TEM) y termogravimetría.
Resumen (otro idioma):
El método más empleado en la síntesis de catalizadores Fe-N-C se basa en utilizar plantillas de sacrificio, sin embargo, su escalado conlleva riesgos ambientales de alto coste. En este trabajo se han utilizado como matrices de carbono xerogeles de carbono (CXG) que han sido dopados con nitrógeno y hierro mediante diferentes métodos. Las matrices carbonosas deben tener tanto microporos (para alojar los sitios activos Fe-N) como meso y macroporos (para facilitar el transporte de masa). En esta tesis doctoral, hemos modificado la estructura porosa de los CXG mediante modificaciones en la síntesis y mediante metodos de activación para estudiar como afecta a la actividad de los catalizadores Fe-N-C frente a la ORR, obteniendose materiales de carbono con una elevada área superficial. Además de las características de la matriz carbonosa, el trabajo desarrollado se centra en el estudio del sitio activo responsable de catalizar la ORR. Para ello se han usado números métodos de dopado utilizando siempre urea y acetado de hierro como precursores de nitrógeno y de hierro, respectivamente.
La actividad y la durabilidad de estos catalizadores se ha medido tanto en una celda de tres electrodos mediante un electrodo de disco rotatorio (RDE), como en una pila de combustible de una sola celda. Tanto los materiales de carbono como los catalizadores Fe-N-C se han caracterizado fisicoquímicamente por diversas técnicas: Fisisorción de N2 y de CO2, Porosimetria de Hg, Picnometría de He, Espectroscopia Fotoelectrónica de Rayos X (XRD), Espectroscopía de Emisión Óptica con Acoplamiento de Plasma Inductivo (ICP-OES), Análisis Elemental, Difracción de Rayos X (XPS), Microscopía Electrónica de Barrido (SEM) y Microscopía Electrónica de Transmisión (TEM) y termogravimetría.
Resumen (otro idioma):
Pal. clave: estructura y reactividad de catalizadores sólidos ; hidrógeno ; electroquímica
Titulación: Programa de Doctorado en Ingeniería Química y del Medio Ambiente
Plan(es): Plan 515
Área de conocimiento: Ingeniería y Arquitectura
Nota: Presentado: 12 07 2024
Nota: Tesis-Univ. Zaragoza, , 2024
Aportación del TFG/M a la Sostenibilidad: Garantizar una vida saludable y promover el bienestar para todos y todas en todas las edades. Desarrollar infraestructuras resilientes, promover la industrialización inclusiva y sostenible, y fomentar la innovación.
Fecha de embargo : 2026-06-12
Enlace permanente:
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Registro creado el 2024-09-20, última modificación el 2024-09-20
