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000005761 1001_ $$aMartínez Mir, María
000005761 24500 $$aInfluencia del SO2 en el proceso de oxidación de combustibles gaseosos en condiciones de oxi-combustión
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000005761 520__ $$aEl CO2 es el gas que más contribuye al Cambio Climático. La oxi-combustión es una tecnología de captura de CO2 muy prometedora, y en ella el combustible se quema con O2 puro en lugar de utilizar aire, junto con parte de los gases de salida que se recirculan para diluir el O2 y controlar la temperatura de la caldera. De esta forma, a la salida se tendrá una corriente muy concentrada en CO2 que puede ser capturado, almacenado o utilizado directamente. En el gas de salida, también pueden aparecer algunos contaminantes, como el SO2 o los NOx entre otros, que si son recirculados, pueden afectar en gran medida al proceso de combustión. En este contexto, el objetivo de este trabajo es el estudio de la influencia del SO2 en el proceso de oxidación de CO en condiciones de oxi-combustión. Los experimentos se realizan en un reactor de flujo pistón a escala de laboratorio. Se pretende estudiar el efecto de la presencia de SO2 analizando la influencia de las variables más importantes del proceso como la temperatura, la estequiometría y las concentraciones de CO2, SO2, CO y NO. Algunos de los experimentos más relevantes se realizan diluidos en N2 en lugar de CO2 para analizar la influencia de la atmósfera de reacción. Los experimentos se simulan utilizando un modelo de reactor de flujo pistón con el software de cinética química Chemkin-Pro. Se utiliza un mecanismo de reacción desarrollado por el propio grupo de investigación, obteniendo una buena correspondencia entre los resultados experimentales y las predicciones del modelo cinético en todos los casos.      Se detecta una importante inhibición de la oxidación de CO en atmósfera de CO2 en comparación con el caso de N2, por la competencia entre el CO2 y O2 por radicales H. El efecto inhibidor del CO2 es mayor cuanto mayor es su concentración. A mayor concentración de CO, mayor porcentaje de conversión del mismo para una temperatura dada. El NO en cualquier concentración inhibe la reacción de oxidación en ausencia de SO2, y su efecto inhibidor es mayor cuanto mayor es su concentración. En presencia de SO2, el NO en bajas concentraciones favorece la reacción, mientras que la inhibe con mayores concentraciones.       El efecto inhibidor del SO2 en atmósfera de CO2 se debe a que favorece los mecanismos de recombinación de radicales. En condiciones reductoras, la eliminación de radicales se rige por la interconversión: SO2 → HOSO → SO2. El efecto inhibidor del SO2 es menor en atmósfera de CO2 que en N2 a estas estequiometrías. Sin embargo cuando se dan condiciones pobres en combustible, su efecto parece ser similar en ambas atmósferas, con independencia de la concentración de CO2, debido a la importancia cada vez mayor de la reacción de recombinación SO2+O para dar SO3. Se produce una mayor inhibición de la oxidación de CO con un aumento en la concentración de SO2, aunque las diferencias disminuyen a medida que los niveles de concentración de SO2 aumentan. En presencia de NO, el efecto inhibidor del SO2 queda casi anulado.
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