<secondary-title/> </titles> <doi/> <pages/> <volume/> <number/> <keywords> <keyword>quimica fisica</keyword> <keyword>fisica molecular</keyword> <keyword>fisica teorica</keyword> </keywords> <dates> <year>2020</year> <pub-dates> <date>2020</date> </pub-dates> </dates> <abstract>En esta tesis se presentan avances computacionales y teoricos en la teoria de funcionales de la densidad (DFT) y en la teoria de funcionales de la densidad dependientes del tiempo (TDDFT). Hemos explorado una posible nueva ruta para la mejora de los funcionales de intercambio y correlacion (XCF) en DFT, comprobado y desarrollado propagadores numericos para TDDFT, y aplicado una combinacion de la teoria de control optimo con TDDFT. En los ultimos anos, DFT se ha convertido en el metodo mas utilizado en el area de estructura electronica gracias a su inigualable relacion entre coste y precision. Podemos usar DFT para calcular multitud de propiedades fisicas y quimicas de atomos, moleculas, nanoestructuras, y materia macroscopica. El factor principal que determina la precision que podemos alcanzar usando DFT es el XCF, un objeto desconocido para el cual se han propuesto cientos de aproximaciones distintas. Algunas de estas aproximaciones funcionan correctamente en ciertas situaciones, pero a dia de hoy no existe un XCF que pueda aplicarse con certeza sobre su validez a un sistema arbitrario. Mas aun, no hay una forma sistematica de refinar estos funcionales. Proponemos y exploramos, para sistemas unidimensionales, una nueva manera de estudiarlos y optimizarlos basada en establecer una relacion con la interaccion entre electrones. TDDFT es la extension de DFT a problemas dependientes del tiempo y problemas con estados excitados, y es tambien uno de los metodos mas populares (a veces el unico metodo que se puede poner en practica) en la comunidad de estructura electronica para tratar con ellos. De nuevo, la razon detras de su popularidad reside en su relacion precision/coste computacional, que nos permite tratar sistemas mayores y mas complejos. Puede usarse en combinacion con la dinamica de Ehrenfest, un tipo de dinamica molecular no adiabatica. Hemos ido mas alla y hemos combinado TDDFT y la dinamica de Ehrenfest con la teoria de control optimo, creando un instrumento que nos permite, por ejemplo, predecir la forma de los pulsos laser que inducen una explosion de Coulomb en clusters de sodio. A pesar del buen rendimiento computacional de TDDFT en comparacion con otros metodos, hallamos que el coste de estos calculos era bastante elevado. Motivados por este hecho, tambien dedicamos una parte del trabajo de la tesis a la investigacion computacional. En particular, hemos estudiado e implementado familias de propagadores numericos que no se habian examinado en el contexto de TDDFT. Mas concretamente, metodos con varios pasos previos, formulas Runge-Kutta exponenciales, y las expansiones de Magnus sin conmutadores. Finalmente, hemos implementado modificaciones de estas expansiones de Magnus sin conmutadores para la propagacion de las ecuaciones clasico-cuanticas que resultan de la combinacion de la dinamica de Ehrenfest con TDDFT. </abstract> </record> </records> </xml>

Castro Barrigón, Alberto <secondary-title/> </titles> <doi/> <pages/> <volume/> <number/> <keywords> <keyword>quimica fisica</keyword> <keyword>fisica molecular</keyword> <keyword>fisica teorica</keyword> </keywords> <dates> <year>2020</year> <pub-dates> <date>2020</date> </pub-dates> </dates> <abstract>En esta tesis se presentan avances computacionales y teoricos en la teoria de funcionales de la densidad (DFT) y en la teoria de funcionales de la densidad dependientes del tiempo (TDDFT). Hemos explorado una posible nueva ruta para la mejora de los funcionales de intercambio y correlacion (XCF) en DFT, comprobado y desarrollado propagadores numericos para TDDFT, y aplicado una combinacion de la teoria de control optimo con TDDFT. En los ultimos anos, DFT se ha convertido en el metodo mas utilizado en el area de estructura electronica gracias a su inigualable relacion entre coste y precision. Podemos usar DFT para calcular multitud de propiedades fisicas y quimicas de atomos, moleculas, nanoestructuras, y materia macroscopica. El factor principal que determina la precision que podemos alcanzar usando DFT es el XCF, un objeto desconocido para el cual se han propuesto cientos de aproximaciones distintas. Algunas de estas aproximaciones funcionan correctamente en ciertas situaciones, pero a dia de hoy no existe un XCF que pueda aplicarse con certeza sobre su validez a un sistema arbitrario. Mas aun, no hay una forma sistematica de refinar estos funcionales. Proponemos y exploramos, para sistemas unidimensionales, una nueva manera de estudiarlos y optimizarlos basada en establecer una relacion con la interaccion entre electrones. TDDFT es la extension de DFT a problemas dependientes del tiempo y problemas con estados excitados, y es tambien uno de los metodos mas populares (a veces el unico metodo que se puede poner en practica) en la comunidad de estructura electronica para tratar con ellos. De nuevo, la razon detras de su popularidad reside en su relacion precision/coste computacional, que nos permite tratar sistemas mayores y mas complejos. Puede usarse en combinacion con la dinamica de Ehrenfest, un tipo de dinamica molecular no adiabatica. Hemos ido mas alla y hemos combinado TDDFT y la dinamica de Ehrenfest con la teoria de control optimo, creando un instrumento que nos permite, por ejemplo, predecir la forma de los pulsos laser que inducen una explosion de Coulomb en clusters de sodio. A pesar del buen rendimiento computacional de TDDFT en comparacion con otros metodos, hallamos que el coste de estos calculos era bastante elevado. Motivados por este hecho, tambien dedicamos una parte del trabajo de la tesis a la investigacion computacional. En particular, hemos estudiado e implementado familias de propagadores numericos que no se habian examinado en el contexto de TDDFT. Mas concretamente, metodos con varios pasos previos, formulas Runge-Kutta exponenciales, y las expansiones de Magnus sin conmutadores. Finalmente, hemos implementado modificaciones de estas expansiones de Magnus sin conmutadores para la propagacion de las ecuaciones clasico-cuanticas que resultan de la combinacion de la dinamica de Ehrenfest con TDDFT. </abstract> </record> </records> </xml>