Enhancing the hydrogen transfer catalytic activity of hybrid carbon nanotube-based NHC–iridium catalysts by increasing the oxidation degree of the nanosupport

Blanco, Matías ; Álvarez, Patricia ; Blanco, Clara ; Jiménez, M. Victoria (Universidad de Zaragoza) ; Pérez-Torrente, Jesús J. (Universidad de Zaragoza) ; Oro, Luis A. (Universidad de Zaragoza) ; Blasco, Javier (Universidad de Zaragoza) ; Cuartero, Vera ; Menéndez, Rosa

Resumen: CVD-grown multiwalled carbon nanotubes were purified by applying four different treatments with increasing oxidation severity. The growing severity of the treatment results in progressive oxygen functionalization of the surface along with introduction of an increasing quantity of defects on the carbon nanotube walls. Iridium–N-heterocyclic carbene complexes were covalently anchored to those oxidized surfaces through their surface carboxylic acids via acetyl linkers. The carbon nanotube-based iridium–NHC hybrid materials developed are active in the hydrogen-transfer reduction of cyclohexanone to cyclohexanol with 2-propanol/KOH as hydrogen source but with rather different activity. The catalytic activity of the hybrid catalysts is strongly influenced by the type and amount of oxygenated functionalization resulting from the treatment applied to the support, being the most active and the most oxidized material.

Los nanotubos de carbono de paredes múltiples cultivados mediante CVD se purificaron aplicando cuatro tratamientos diferentes con una severidad de oxidación creciente. La creciente severidad del tratamiento da como resultado una progresiva funcionalización con oxígeno de la superficie junto con la introducción de una cantidad cada vez mayor de defectos en las paredes de los nanotubos de carbono. Los complejos de iridio- carbeno N -heterocíclico se anclaron covalentemente a esas superficies oxidadas a través de sus ácidos carboxílicos superficiales mediante enlaces acetilo. Los materiales híbridos de iridio-NHC basados ​​en nanotubos de carbono desarrollados son activos en la reducción por transferencia de hidrógeno de ciclohexanona a ciclohexanol con 2-propanol/KOH como fuente de hidrógeno, pero con una actividad bastante diferente. La actividad catalítica de los catalizadores híbridos está fuertemente influenciada por el tipo y cantidad de funcionalización oxigenada resultante del tratamiento aplicado al soporte, siendo el material más activo y el más oxidado.

Idioma: Inglés

DOI: 10.1039/C5CY01998B

Año: 2016

Publicado en: Catalysis Science and Technology 6, 14 (2016), 5504-5514
ISSN: 2044-4753

Factor impacto JCR: 5.773 (2016)

Categ. JCR: CHEMISTRY, PHYSICAL rank: 27 / 144 = 0.188 (2016) - Q1 - T1

Factor impacto SCIMAGO: 1.81 - Catalysis (Q1)

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Tipo y forma: Artículo (Versión definitiva)

Área (Departamento): Área Química Inorgánica (Dpto. Química Inorgánica)
Área (Departamento): Área Física Materia Condensada (Dpto. Física Materia Condensa.)